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西南石油大学黄韵教授EnSM：让不可能变可能——锂金属电池中的功能材料载体策略
【文章信息】
羟丙基甲基纤维素：锂金属电池原位固态化的功能材料载体
共同第一作者：任文豪 罗晨
通讯作者：黄韵*
单位：西南石油大学
【研究背景】
作为极具吸引力的下一代储能器件，锂金属电池受到了广泛的关注。但是，商业化碳酸酯基电解液的易燃、易流动及其对商业化聚烯烃隔膜较差的浸润性给电池的电化学性能和安全性提出了挑战。固体电解质被认为是极具前景的电解质系统，但其与电极的不良接触会严重影响电池性能的发挥。
通过原位固态化来制备聚合物电解质，能显著改善此处的界面接触问题，但目前的原位固化策略往往需要引入额外的引发剂或特殊的引发条件，这会导致制备工艺复杂化以及成本的提高。因此，还需进一步探索高效的锂金属电池改性策略。
【文章简介】
近日，来自西南石油大学的黄韵教授课题组在国际知名期刊Energy Storage Materials上发表题为“Hydroxypropylmethylcellulose: Functional Material Carrier for In-situ Solid Electrolyte Engineering of Advanced Lithium Metal Batteries”的研究文章。该研究文章提出了功能材料载体的概念，通过将对电解液综合性能有利、但对电极存在不利副反应的功能材料限制在商业隔膜涂层里，缓解功能材料与高反应活性电极的直接接触，有效保障了其功能的发挥。
图1. (a)聚丙烯（PP）隔膜体系中的不均匀锂沉积示意图，(b)简便的刮涂法示意图，(c) 羟丙基甲基纤维素（HPMC）改性体系中的均匀锂沉积示意图，(d)HPMC对PP的涂覆及在PP孔结构中的渗透示意图，(e) HPMC辅助的原位固化示意图。
【本文要点】
要点一：改善碳酸酯基电解质对聚烯烃隔膜的浸润性
常用的碳酸酯基电解液对商业聚烯烃隔膜的浸润性较差，不利于锂离子在隔膜微孔中的输运，易导致不均匀锂沉积及枝晶。利用高分子聚合物HPMC对隔膜进行涂覆，可以显著提高电解液对隔膜的浸润性。HPMC具有优异的成膜性，能通过简单的刮涂法在聚丙烯隔膜表面上得到均匀致密的涂层，且隔膜的内部孔结构也能得到流动性HPMC浆料的修饰。得益于HPMC结构上丰富的极性官能团，电解液对隔膜的浸润变的容易，实现了更低的接触角和更高的吸液率。
要点二：原位聚合电解质的引发
HPMC作为一种天然亲水的材料，其中含有的H2O很难通过常规的干燥过程完全去除，但也正说明了此处负载的H2O难以逃逸到高反应活性的电极处引发副反应。实际上，H2O能促进电解液中LiPF6的水解，生成具有催化活性的H+(PF5OH)-，引发环状碳酸酯的开环聚合，同时在线性碳酸酯的增塑作用下，实现了电解液体系的原位凝胶化，降低了电解质的流动性，从而在保证聚合物电解质与电极界面良好接触的前提下，提高电池的安全性。
要点三：功能材料载体策略的普适性和可拓展性
实际上，H2O对电池性能的改善早有报道，但囿于其与电极的严重副反应，使得其在电池中的直接引入变得危险且难以调控。随着对锂金属电池的深入研究，相信会出现更多类似的功能材料，虽有利于电池综合性能，但却受限于其与电池特定活性构件（如电极）间的副反应，从而使其在电池中的应用得到搁浅。利用功能材料载体策略，将此类功能材料限制在特定的位置上，避免其与活性构件间的直接接触，故在发挥其功能的同时，缓解了副反应的发生。显然，这一策略并不局限在锂金属电池体系中，其在各类体系里具有高度的普适性。此外，此策略也具有可拓展性，能与电解液添加剂等手段联用，更进一步提升体系综合性能。
【文章链接】
Hydroxypropylmethylcellulose: Functional Material Carrier for In-situ Solid Electrolyte Engineering of Advanced Lithium Metal Batteries
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.102777
【通讯作者简介】
黄韵：博士，教授，四川省海外高层次留学人才、四川省第十批学术和技术带头人后备人选、国家留学基金委公派华盛顿州立大学访问学者。作为项目负责人或指导教师先后主持或指导国家自然科学基金、教育部博士学科点专项基金、国家重点实验室开放基金、国家级大学生创新创业训练项目和四川省教育厅青年基金等近20项纵向基金。在高水平期刊上发表论文100多篇，其中90多篇被SCI 收录；申请发明专利20多项。获得四川省教学成果三等奖1次，获得校级教学成果二等奖1次。获得省部级科技奖励2次。近年来先后多次获得校级本科生优秀毕业论文指导教师荣誉称号。为Nature communications、Energy Storage Materials、Journal of Power Sources、Journal of Membrane Science、Chemical Engineering Journal等国际期刊审稿人。
【第一作者介绍】
任文豪：西南石油大学新能源与材料学院学士、硕士，师从黄韵教授。现为华南理工大学博士研究生。致力于高性能锂金属电池的研究，重点从事商业聚烯烃隔膜改性及液体电解质、凝胶聚合物电解质、固体电解质的开发，以第一作者（含共一）身份在Energy Storage Mater.、Electrochim. Acta、J. Mater. Sci.上发表了5篇论文，含ESI高被引论文1篇。此外，于ACS Appl. Energy Mater.、ACS Appl. Mater. Interfaces、Chem. Eng. J.、Funct. Mater. Lett.等期刊上合作发表了12篇论文。
罗晨：2020年硕士毕业于西南石油大学新能源与材料学院，期间主要从事纤维素基电解质和锂硫电池的开发，以第一作者和共同一作在Energy Storage Mater.、ChemElectroChem、Mater. Chem. Phys.、J. Mater. Sci.和J. Electroanal. Chem.上发表SCI论文共5篇。
【课题组介绍】
西南石油大学储能团队现有教师6人，教授2人，副教授2人，讲师2人，依托四川省碳基材料工程技术中心和四川省能源碳中和新材料重点实验室两个平台、储能材料与器件和储能科学与工程两个专业，建立起高水平储能电池专业实验室约600平米（设备价值近500万元），在读研究生近60人。课题组立项项目多，经费充足。欢迎具有材料、化学和电化学背景的相关学生联系深造。课题组与华盛顿州立大学、华盛顿大学和美国西北太平洋国家实验室相关课题组有合作，优秀学生可以推荐到海外合作课题组深造。
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